晶界是在化學(xué)氣相沉積(CVD)方法制備的大面積石墨烯薄膜中普遍存在的缺陷。深入理解晶界對(duì)石墨烯的電學(xué)和熱學(xué)性質(zhì)的影響對(duì)發(fā)展基于石墨烯的電子、光電和熱電器件具有重要意義。
“盡管目前對(duì)于單個(gè)晶界對(duì)石墨烯性質(zhì)影響的研究較多，但宏觀尺度上晶粒尺寸對(duì)石墨烯電學(xué)和熱學(xué)性質(zhì)的影響尚不清楚。其主要原因是基于傳統(tǒng)的析出(鎳基體)或表面吸附生長(zhǎng)(銅基體)機(jī)制的CVD生長(zhǎng)方法無法在大范圍內(nèi)調(diào)控石墨烯的晶粒尺寸，制備晶粒尺寸小于電子和聲子平均自由程(約1微米)的小晶粒石墨烯尤為困難。”論文第一作者、金屬所博士生馬騰告訴《中國(guó)科學(xué)報(bào)》記者。
石墨烯研究組采用溶碳量適中的金屬鉑片作為生長(zhǎng)基體，發(fā)展出一種基于“析出—表面吸附生長(zhǎng)”原理的CVD方法，僅通過改變析出溫度便實(shí)現(xiàn)了對(duì)石墨烯形核密度的控制，制備出晶粒尺寸在~200 納米到~1 微米范圍內(nèi)均一可調(diào)且晶界完美拼合的高質(zhì)量單層多晶石墨烯薄膜。
在此基礎(chǔ)上，研究組還獲得了晶粒尺寸對(duì)多晶石墨烯的電導(dǎo)率和熱導(dǎo)率的影響規(guī)律及晶界電阻率(~0.3 kW·μm)和晶界熱導(dǎo)(~3.8×109 Wm-2K-1)，發(fā)現(xiàn)減小晶粒尺寸可導(dǎo)致熱導(dǎo)率的顯著降低，但對(duì)電導(dǎo)率的影響較小。
馬騰指出，根據(jù)該影響規(guī)律研究組推算，當(dāng)石墨烯的晶粒尺寸從1毫米減小到5納米時(shí)，其熱導(dǎo)率的衰減幅度可達(dá)300倍，而電導(dǎo)率的衰減僅為10倍左右，并且熱導(dǎo)率和電導(dǎo)率隨晶粒尺寸變化的變化率高于典型的半導(dǎo)體熱電材料。上述結(jié)果可為通過晶粒尺寸工程調(diào)控石墨烯的電學(xué)和熱學(xué)性質(zhì)，實(shí)現(xiàn)其在電子、光電和熱電領(lǐng)域的應(yīng)用提供有益的指導(dǎo)。